Kegiatan memberikan ceramah tersebut berlangsung sampai suatu kali ketika sedang mengadakan ceramah di Desa Sajen, Ki Ageng Suryomentaram jatuh sakit. Dia lalu dirawat di rumah sakit namun kondisinya tak kunjung membaik.

Ki Ageng Suryomentaram kemudian meninggal pada Minggu Pon tanggal 18 Maret 1962. Banyak hasil pemikirannya yang telah dibukukan, baik dalam bahasa Jawa maupun bahasa Indonesia.