Pada tahun 1870, ketika berumur 21 tahun, Poerbo Atmodjo diangkat menjadi Bupati Kutoarjo untuk menggantikan ayahnya. Sebagai bupati, dirinya memiliki beragam kelebihan, baik dalam pengelolaan pemerintah hingga mendayagunakan potensi sumber daya alam maupun manusia.

Beragam karya telah dicipta oleh Poerbo Atmodjo seperti mengeruk saluran air mawar pada tahun 1871, hal ini membuat air yang semula tidak mengalir dapat dialirkan dengan lancar, sehingga mutu kesehatan daerah tersebut relatif meningkat.

Upaya lainnya adalah mengeringkan Tanah Bonorowo yang sepanjang tahun tergenang air sehingga membentuk desa-desa baru, yaitu Desa Berco, Tunggulanyar, Tulurejo, Tegalrejo,Wonoenggal dan Banyuyoso. Sebagian besar telah berubah menjadi tanah persawahan seluas 1.800 bau yang di peruntukan bagi penduduk setempat.

Selain itu, jasa Poerbo Atmodjo sangat besar untuk memajukan perekonomian penduduknya di bidang pertanian dan peternakan, termasuk memberikan dorongan agar masyarakat gemar menabung.